Frau von Stein wird seine Besänftigerin, sie bringt ihm höfische Manieren bei, sie gewöhnt ihm das Laute, Trotzige, das Geniegebaren des Stürmers und Drängers ab, sie hält ihn auf Distanz. Die Rolle einer ratenden, helfenden, tadelnden und zuweilen schimpfenden Schwester ist bei dieser Erziehungsaufgabe eine hilfreiche Konstruktion, mit der sich Charlotte auch lange Zeit selbst zu beruhigen versucht. Denn Goethe schreibt ihr schon bald zärtliche, leidenschaftliche Briefe, in denen er sie um ihre Liebe anfleht und ihr unverhohlen seine Zuneigung gesteht: Liebste, ich habe gestern abend bemerkt, daß ich nichts lieber sehe in der Welt als Ihre Augen und daß ich nicht lieber sein mag als bei Ihnen.

Frau von Stein glaubt den Beteuerungen Goethes nicht, weigert sich, ihnen Gehör zu schenken. Sie hat Angst vor der Liebe, sie hat Leidenschaft bis dahin nicht kennengelernt, sie ist verheiratet und fürchtet das Gerede der Leute. Auch erwartet sie viel von den Menschen in ihrer Nähe, ihre Liebe muß ethisch zu begründen sein, Liebe um der Liebe willen ist ihr vollkommen fremd und erscheint ihr unmöglich. Ich kann nicht instinktmäßig lieben, wie ich bei vielen sehe ... es verlangt mich nach Vollkommenheit, so viel es hier möglich ist, in dem Gegenstand, der mich an sich zieht.

Nachdem er wieder einmal die schroffe Ablehnung Charlottes erfahren hat, schreibt Goethe ihr im Oktober 1776 einen verzweifelten Brief, in dem er sie mit einer unberührbaren Madonna vergleicht: ... vergebens, daß ein Rückbleibender seine Arme nach ihr ausstreckt, vergebens, daß sein scheidender, tränenvoller Blick den ihrigen noch einmal niederwünscht, sie ist nur in den Glanz versunken, der sie umgibt, nur voll Sehnsucht nach der Krone, die ihr überm Haupt schwebt. Adieu doch, Liebe!

Auf die Rückseite dieses Briefes hat Charlotte die folgenden holprigen Verse geschrieben: Ob’s unrecht ist, was ich empfinde – / und ob ich büßen muß die mir so liebe Sünde, / will mein Gewissen mir nicht sagen; I vernicht’ es Himmel, du!, wenn mich’s je könnt anklagen. Charlotte gibt zu, daß ihr Gewissen sie im Stich läßt; gemessen an ihren strengen Grundsätzen, hat sie die Grenze bereits weit überschritten, aber die Sünde ist ihr ja „so lieb“. Daß diese kühle Frau, deren Existenz schon lange nur die Resignation bestimmt hat, sich verbotene Gefühle eingesteht, zeigt, daß sie wieder lebt, weil sie liebt.

Nur offenbaren kann sich Charlotte noch nicht, sie ist noch zu ängstlich und verkrampft. Für eine flüchtige Liebelei ist sie zu ernst, für eine außereheliche Beziehung zu tugendhaft oder zu verklemmt – je nach Betrachter. Aber sie will schon sehr bald Goethe, der ihrem Leben endlich wieder einen Sinn gegeben hat, auf keinen Fall verlieren. In den Jahren 1775 bis 1786 ist es ihr gelungen, die Beziehung zu ihm zu der idealen Freundschaft zu gestalten, die sie sich wünscht, ihn zu beeinflussen und durch ihn ihr Dasein zu bereichern! Wie sehr ihre Strenge, ihre Vornehmheit und auch ihre Freude am Beherrschen anderer auf ihn gewirkt haben, hat Goethe nicht zuletzt in der Gestalt der Prinzessin im „Tasso“ gestaltet.

Im März 1781 schreibt Goethe ihr einen dankbaren Brief, in dem er die mehr als fünfjährige Bekanntschaft zusammenfaßt und Charlotte bittet: Setzen Sie Ihr gutes Werk fort, und lassen Sie mich jedes Band der Liebe: Freundschaft, Notwendigkeit, Leidenschaft und Gewohnheit mich täglich fester an Sie binden. Und Lavater hat er kurz vorher gestanden: Auch tut der Talisman jener schönen Liebe, womit die St[ein] mein Leben würzt, sehr viel. Sie hat meine Mutter, Schwester und Geliebten nach und nach geerbt, und es hat sich ein Band geflochten, wie die Bande der Natur sind.

Als er in die Freimaurerloge „Anna Amalia“ aufgenommen wird und zwei Paar Handschuhe erhält, das erste zum eigenen Gebrauch bei den Ritualen, das zweite – nach den Regeln des Bundes – für die Frau, für die man die „größte Achtung hegt“, kündigt Goethe Charlotte an: Ein geringes Geschenk, dem Ansehen nach, wartet auf Sie... Es hat aber das Merkwürdige, daß ich’s nur einem Frauenzimmer ein einziges Mal in meinem Leben schenken kann.