Mit diesen beiden Taten war Schinderhannes im Milieu der Gauner und Hehler eingeführt. Im Frühjahr 1797 schloss er sich der Hunsrück-Bande an, einer Rotte berüchtigter Pferdediebe. Ihr Anführer, Philipp Mosebach, lehrte den noch nicht Zwanzigjährigen, wie man einen Raubzug richtig vorbereitet, wo man die Beute verkaufen und in welchen Schlupfwinkeln man sich verbergen konnte. Das Unternehmen war lukrativ, denn wegen der Requirierungen durch französische Truppen herrschte im Hunsrück ein großer Pferdemangel. Lachend gestand Schinderhannes später, er habe in jenen Monaten so viele Pferde gestohlen, dass man damit eine ganze Reiterschwadron hätte ausrüsten können. Dass er dadurch vor allem den kleinen Bauern schadete, scheint ihn nicht bekümmert zu haben.

Kurz vor Weihnachten 1797, am 22. Dezember, ereignete sich auf dem Baldenauer Hof bei Hundheim ein Zwischenfall, der Bückler endgültig die Rückkehr ins bürgerliche Leben verbauen sollte. Gemeinsam mit drei seiner Komplizen, unter ihnen Jakob Fink (der "Rote Fink"), beging er seinen ersten Mord. Das Opfer hieß Niklas Rauschenberger – selber ein Krimineller, ein wüster Geselle, der tags zuvor in das Haus der Elisabeth Schäfer in Schneppenbach eingedrungen war. Er hatte ihre Tochter, der auch Schinderhannes gewogen war, bedrängt und schließlich allerlei Kleidungsstücke mitgenommen. Schinderhannes schwor Rache, und als sie den Gesuchten aufgespürt hatten, prügelten sie ihn mit dicken Knüppeln zu Tode. Dabei soll Bückler am Ende noch auf dem Sterbenden "herumgesprungen" sein – eine Tat von äußerster Brutalität. Ihr schloss sich im Januar 1798 der erste bewaffnete Raubüberfall auf eine Ziegelhütte unweit von Spall im Soonwald an. Deren Besitzer, Johann Schmitt, wurde so schwer gefoltert, dass er zwei Jahre später an den Verletzungen starb.

Im Frühjahr 1798, nach dem Friedensschluss von Campo Formio (der 1801 im Vertrag von Lunéville offiziell bestätigt wurde), hatte das in Paris regierende Direktorium den Anschluss der linksrheinischen Gebiete an die Französische Republik verkündet und mit dem Aufbau einer zivilen Verwaltung begonnen. Parallel dazu wurde eine Gendarmerie nach französischem Vorbild ins Leben gerufen, die dem Bandenunwesen ein Ende bereiten sollte. Zunächst freilich zeigten die Maßnahmen wenig Wirkung. Die Räuber fühlten sich noch ziemlich sicher, und Schinderhannes machte es Spaß, sich immer wieder öffentlich auf Tanzböden zu zeigen und mit den hübschesten Mädchen zu schäkern. Im Juli 1798 gelang es jedoch einer Streife, ihn und seinen Begleiter, Peter Petri (genannt "Schwarzer Peter"), in der Weidener Mühle zu ergreifen. Er wurde ins Gefängnis nach Saarbrücken transportiert, wo bereits Jakob Fink einsaß. Beide konnten in der ersten Nacht die Gitterstäbe vor ihrem Fenster durchsägen und entkommen.

Im August 1798 verübte Bückler seinen zweiten Mord. Gemeinsam mit dem Schwarzen Peter überfiel er im Thiergarten auf einer Passhöhe im Soonwald den jüdischen Viehhändler Simon Seligmann. Die beiden Räuber schlugen so lange auf ihn ein, bis er tot war, und beraubten ihn all seiner Habe. Der Schwarze Peter wurde im September verhaftet; Schinderhannes konnte erst im Februar 1799 gefasst werden. In den Verhören gab er die Diebstähle bereitwillig zu, suchte aber die beiden Morde seinen Komplizen zuzuschieben. Der Kirner Friedensrichter, Franz Joseph Reichensperger, schenkte ihm keinen Glauben und ließ ihn in das Gefängnis von Simmern überstellen, das als ausbruchssicher galt. Hier, in einem sechs Meter tiefen, feuchten Verlies unter dem alten Wehrturm, blieb der Gefangene, des Nachts an Ketten gefesselt, für ein halbes Jahr eingekerkert. Dass ihm schließlich am 20. August 1799 auf abenteuerliche Weise doch die Flucht gelang, sollte seinen Ruhm nicht nur unter seinen Spießgesellen außerordentlich steigern.

Erst jetzt begann seine eigentliche Karriere als Bandenchef. Nachdem er sich von den Folgen der Haft erholt hatte, scharte er eine Gruppe alter Komplizen um sich. Erstmals unter seinem Kommando drang die Bande Ende November 1799 in das Geschäft einer Witwe in Offenbach am Glan ein und räumte fast den ganzen Laden aus. Da der Pferdediebstahl inzwischen nicht mehr genug einbrachte, verlegten sich Schinderhannes und seine Mannen darauf, Reisende auf offener Straße zu überfallen. Zu den spektakulärsten Aktionen dieser Art zählte der Überfall auf eine Kutsche in der Nähe von Waldböckelheim Anfang Januar 1800, in der unter anderem die Brüder Reinach aus einer der reichsten jüdischen Mainzer Kaufmannsfamilien saßen. Entsprechend hoch fiel die Beute aus: 560 Gulden, dazu noch zahlreiche Wertsachen. Von nun an richtete Schinderhannes sein Augenmerk vor allem auf jüdische Kaufleute und Händler. Er empfand selbst keine Abneigung gegen Juden – in der Niederländischen Bande hatte er zeitweilig mit ihnen zusammengearbeitet. Aber er wusste, dass bei jüdischen Händlern viel zu holen war, und ihm war auch bewusst, dass solche Überfälle von den judenfeindlich gesinnten Teilen der Landbevölkerung insgeheim gebilligt wurden.

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Mittlerweile fühlte sich Schinderhannes so stark, dass er nicht nur Reisende beraubte, sondern mit seiner Bande in Dörfer eindrang, um dort Höfe auszuplündern. Bei einem dieser Angriffe, in Otzweiler in der Nacht vom 8. auf den 9. Januar 1800, wurde der Bauer Peter Riegel durch einen Schuss in den Unterleib getötet. Und die Bande mordete weiter. Ende März 1800 wurde der Händler Samuel Ely durch mehrere Schüsse so schwer verletzt, dass er einige Wochen später starb. Warum, gab Schinderhannes später ungerührt zu Protokoll, musste er ihnen auch nachlaufen und schreien: "Ihr Spitzbuben, gebt mir mein Geld wieder her!"