Als Helmut Schmidt am 16. Mai 1974 zum fünften Kanzler der Bundesrepublik gewählt wurde, saßen seine Frau und seine Tochter mit den beiden Sekretärinnen des künftig mächtigsten Politikers der Republik auf der Besuchertribüne des Hohen Hauses. Sie sei angespannt gewesen, aber auch voller Stolz, berichtete Loki Schmidt später. Ähnliche Gefühle hatte wohl auch Susanne.

Nach der Enttarnung von Günter Guillaume als Spion der DDR war Willy Brandt am 10. Mai zurückgetreten und hatte schon zuvor seinen Finanzminister Helmut Schmidt als seinen Nachfolger vorgeschlagen. Helmut Schmidt musste also in einer politisch brisanten Situation rasch zu einer Entscheidung gelangen, wie er auf das dringliche Ansinnen Brandts reagieren sollte und ob er die Kanzlerschaft annehmen wollte. In diesem Klärungsprozess fiel Loki Schmidt eine nicht unbedeutende Rolle zu. Sowohl im gemeinsamen Gespräch mit Parteigenossen und Gewerkschaftsvertretern als auch im Zwiegespräch in der eigenen Wohnung hat sie ihrem Mann mit Nachdruck zugeraten, sich der Wahl zum Bundeskanzler zu stellen.

Kaum war ihr Mann im Amt, gab Loki Schmidt als neue First Lady der Zeitschrift Für Sie ein großes Interview und erläuterte, worin sie ihre Aufgabe sah: Sie werde ihren Mann unterstützen und wolle ihm helfen, das Amt erfolgreich zu führen. Erfahrungen habe sie ja bereits als Ministergattin auf der Hardthöhe sammeln können. Als Frau des Bundeskanzlers werde ihre Arbeit naturgemäß komplexer und aufwendiger sein, vor allem aber werde sie nun an wesentlichen Aufgaben noch öffentlichkeitswirksamer teilhaben können. In Bonn hatte man ein solch aktives Rollenverständnis einer Kanzlerfrau bis dahin nicht erlebt. Die Ehefrauen von Kurt Georg Kiesinger und Ludwig Erhard waren kaum in Erscheinung getreten. Rut Brandt hatte zu repräsentieren verstanden, sich aber aus dem politischen Geschäft herausgehalten.

Nach dem Amtswechsel zogen die Schmidts sehr bald aus ihrer kleinen Wohnung in der Schedestraße in den sogenannten Kanzlerbungalow um. Für die folgenden acht Jahre wurde er das zweite Zuhause der Schmidts. Dass beide mit dem Herzen an Hamburg und dem eigenen Haus im Stadtteil Langenhorn hingen, daraus machten sie allerdings kein Geheimnis. Wenn es irgend möglich war, flogen sie am Wochenende nach Hamburg, manchmal für nicht mehr als 24 Stunden.

Bei allem Wunsch nach Privatheit nutzten die Schmidts ihr Hamburger Wohnhaus auch für politische Begegnungen. Zahlreiche Staatsgäste wurden in den acht Jahren der Kanzlerschaft hier empfangen. Diese Einladungen waren entweder ein besonderes Zeichen von Verbundenheit, wie bei Valérie Giscard d’Estaing oder dem schwedischen Königspaar, oder – wie bei Leonid Breschnew und seinem Gefolge – politisches Kalkül, denn manchmal konnten schwierige Gespräche in der privaten Atmosphäre entspannter geführt werden. Die Nähe zum Gastgeber sollte Vertrauen schaffen.

Die Schmidts bewahrten unverbrüchlich das mit einer solchen privaten Einladung implizit gegebene Versprechen auf Vertraulichkeit. Als der Leibarzt von Leonid Breschnew seinem Patienten im Bad der Gastgeber mehrere Injektionen verabreichte und ungerührt sowohl Spritze wie auch Ampullen zurückließ, beseitigte Loki Schmidt diese Hinterlassenschaften Breschnews diskret mit dem eigenen Hausmüll. Schon möglich, dass der deutsche Geheimdienst an Erkenntnissen über den Gesundheitszustand des Kremlchefs interessiert gewesen wäre, aber die Privatsphäre der prominenten Gäste wurde im Hause Schmidt geachtet und geschützt.

Bei Staatsbesuchen ausländischer Gäste in Bonn kümmerte sich Loki Schmidt um ein interessantes Damenprogramm. Dass immer auch einmal Themen zu Umwelt und Natur dabei waren, gehörte zu ihren Grundüberzeugungen.

Loki Schmidt ließ kaum eine wichtige Auslandsreise des Kanzlers aus, erfüllte gut unterrichtet und vorbereitet die gegebenen protokollarischen Termine eines Kanzlerehepaars mit Bravour und wusste Zeichen zu setzen. In Abu Dhabi nahm sie, entgegen dem Protokoll, das die Anwesenheit von Frauen bei offiziellen Zusammenkünften eigentlich gar nicht vorsah, neben dem Scheich Platz und verwickelte ihn in ein Gespräch über die Möglichkeiten von Bewässerungssystemen für Pflanzen in seinem Land. In Riad erschien sie selbstbewusst zur Begrüßungszeremonie auf dem Flughafen. Später erinnerte sie sich an ihre damaligen Gedanken: "Du stehst hier für alle Frauen der Welt. Das ist noch nie passiert, dass in Saudi-Arabien eine Frau bei der Ankunftszeremonie dabei sein darf."